ESPCI web site
Innovative tough elastomers : Designed sacrificial bonds in multiple networks
Résumé
Nous développons une stratégie innovante pour le renforcement mécanique (rigidité et résistance à la rupture) d’élastomères habituellement fragiles, sans l’utilisation de charge inorganique.
Dans ce travail nous avons conçu des élastomères à réseaux multiples à partir de monomères d’acrylate d’alkyle. Ces matériaux sont des réseaux interpénétrés dont une fraction des chaines est pré-étirée de façon isotrope. Ces dernières sont introduites par une stratégie de synthèse où se succèdent des étapes de gonflement et des étapes de polymérisation. Une étude détaillée des propriétés mécaniques a été menée à petites et grandes déformations, ainsi qu’une analyse de l’hystérèse mécanique et de l’énergie de fracture. En raison d’un haut module et d’énergies de ruptures très élevées, les élastomères à réseaux multiples, réseaux non chargés, peuvent être comparés à certains élastomères chargés. L’utilisation d’un réticulant méchanoluminescent, qui émet de la lumière lorsqu’il casse, nous a permis de localiser et de quantifier la rupture de chaine en tête de fissure lors de la propagation d’une fracture.
Nous avons prouvé que les chaines pré-étirées jouent le rôle de liaisons sacrificielles et renforcent le matériau en dissipant de l’énergie dans un large volume en tête de fissure.
La méthodologie simple mise en oeuvre pour le renforcement de réseaux élastomères, ainsi que la cartographie de la rupture de chaines en tête de fissure ouvrent la voie au développement d’une nouvelle classe d’élastomères résistants non chargés.
Mots Clés : élastomères non charges, structure de réseau, fracture, renforcement mécanique, diffusion de neutrons, luminescence
Abstract
We investigated an innovative path to reinforce, both in toughness and stiffness, usually brittle elastomers, without using fillers.
In this work, via a sequence of swelling/polymerization steps, we designed multiple network elastomers from alkyl acrylate monomers. They are interpenetrated network elastomers containing a variable fraction of isotropically prestretched chains. The mechanical properties of multiple network elastomers have been investigated in detail with a special emphasis on small and large strain behavior, dissipative mechanisms and fracture experiments. Compared to simple elastomer networks, our multiple network elastomers show a large increase in initial modulus, in stress at break and in fracture toughness. Those unfilled elastomers are as tough as some filled elastomers.
Chemoluminescent crosslinking molecules, which emit light as they break, allowed us to map spatially for the first time where and how many of the internal bonds break ahead of a propagating crack. We unambiguously proved that prestretched chains are acting as sacrificial bonds that dissipate energy in the bulk ahead of the crack tip and toughen the material.
The simple methodology that we use to toughen the networks combined with the molecular information given by the spatial mapping of where bonds break paves the way for the development of new classes of unfilled tough elastomers using knowledge-based methods.
Keywords : unfilled elastomers, network design, mechanical reinforcement, fracture, neutron scattering, luminescence